Novel approaches to identify drivers of chemical stress in small rivers

• Neue Ansätze zur Identifizierung von Treibern für chemischen Stress in kleinen Fließgewässern

Beckers, Liza-Marie; Brack, Werner (Thesis advisor); Hollert, Henner (Thesis advisor)

Aachen (2020)
Doktorarbeit

Dissertation, RWTH Aachen University, 2020

Kurzfassung

Die Belastung von Süßwassergewässern mit organischen Mikroschadstoffen stellt ein Risiko für die menschliche Gesundheit und die Integrität aquatischer Ökosysteme dar. Organische Mikroschadstoffe werden nicht nur in komplexen Mischungen detektiert, ihre Mischungszusammensetzung variiert auch je nach Zeit (z.B. mit dem saisonalen Eintrag von Pestiziden), Ort (z.B. flussabwärts von Kläranlagen) und Witterungsbedingungen (z.B. durch den Oberflächenabfluss während Regenereignissen). Dies führt zu stark variierendem chemischen Stress im Gewässer und stellt die Entwicklung von Gewässerüberwachung und -managementstrategien vor große Herausforderungen. Es werden daher neue Methoden und Ansätze benötigt, um die Komplexität und Variabilität der Belastung mit organischen Mikroschadstoffen zu erfassen und Treiber für chemischen Stress zu identifizieren. Zu diesen Treibern zählen risikotreibende Stoffe, quellenspezifische Belastungsmuster und Indikatorsubstanzen. Die in dieser Dissertation entwickelten Methoden wurden in Fallstudien an der Holtemme (Sachsen-Anhalt) angewandt. In Kapitel 2 wurden saisonale Belastungsmuster aus Kläranlagenabläufen sowie niederschlagsbedingte Belastungsmuster aus einem Regenkanal identifiziert. Dazu wurde eine Multi-Target Analyse mittels Flüssigkeitschromatographie gekoppelt mit Massenspektrometrie und eine Clusteranalyse durchgeführt. Die chemischen Belastungsmuster wurden in Risikomuster für Fische, Krebstiere und Algen durch Berechnung von toxischen Einheiten (toxic units) übersetzt. Dabei wurde ein akutes Risiko für Algen und Krebstiere durch ein bis drei saisonal und zufällig emittierte Mikroschadstoffe bestimmt. Subletale Effekte durch kontinuierlich eingetragene Arzneimittel stellten für alle drei Organismengruppen ein potenzielles Risiko dar. In Kapitel 3 wurden räumliche Belastungsmuster entlang der Holtemme mittels einer Nontarget-Analyse und einer Clusteranalyse für longitudinale Datensätze ermittelt. Es wurden drei Hauptmuster bestimmt, die den Eintrag i) über Kläranlagenabläufe, ii) über den Zusammenfluss mit der Bode sowie iii) über diffusen Grundwassereintrag von natürlichen organischen Stoffen und zufälligen Eintrag von ungeklärtem Abwasser über kleinere Punktquellen, z.B. Regenwasserkanäle, repräsentierten. Die Hauptmuster wurden durch Isotopenmuster und die Anzahl von chemischen Signalen in homologen Reihen beschrieben. Weitere Untermuster identifizierten quellenspezifische Fingerabdrücke von Abwassereinträgen. Mittels Strukturauflösung wurden 25 repräsentative organische Mikroschadstoffe für die Haupt- und Untermuster identifiziert. In Kapitel 4 wurden zeitliche Belastungsmuster während Starkregenereignissen identifiziert. Hierzu wurden die in Kapitel 3 entwickelten Methoden angewandt. Jeweils zwei Hauptmuster wurden in den sechs beprobten Starkregenereignissen entschlüsselt. Das eine Muster beschrieb Substanzen, die vor den Regenereignissen eingetragen wurden und teilweise während der Ereignisse verdünnt wurden. Das andere Muster repräsentierte Einträge von Substanzen über Oberflächenabflüsse und über den Eintrag von unbehandeltem Abwasser durch Mischwasserabschlag. Trotz hoher Variationen in der Mischungszusammensetzung zwischen Ereignissen konnte eine typische Regenmischung von organischen Mikroschadstoffen bestimmt werden. Aus dieser Mischung wurden Indikatorsubstanzen, die einen hohen Intensitätsanstieg innerhalb der Regenereignisse zeigten, mittels Target-Analyse und Nontarget-Analyse bestimmt. Geeignete Indikatorsubstanzen für die Gewässerüberwachung während Starkregenereignissen waren vor allem Biozide und Tenside, die den urbanen Oberflächeneintrag beschrieben, sowie die Stoffe Piperin und chenodeoxycholische Säure, die den Eintrag von unbehandeltem Abwasser repräsentierten. In der vorliegenden Dissertation wurden Methoden und Ansätze für die Erfassung und Entschlüsselung komplexer Mischungen von organischen Mikroschadstoffen in Fließgewässern entwickelt. Die Ergebnisse zeigten, dass Treiber von chemischem Stress über Einträge von unbehandeltem Abwasser, urbanem Oberflächenabfluss sowie über unsachgemäße Einleitungen von Pestiziden in das Fließgewässer gelangten. Managementstrategien und Maßnahmen sind daher dringend notwendig, die diese Einleitungen reduzieren und Eintragspfade unterbinden. Die identifizierten Belastungsmuster, risikotreibenden Mikroschadstoffe und Indikatorsubstanzen sollten in großskaligen Studien überprüft werden um allgemeingültige Substanzen und Strategien für die Gewässerüberwachung und das Gewässermanagement zu bestimmen.

Einrichtungen

• Fachgruppe Biologie [160000]
• Lehr- und Forschungsgebiet Ökosystemanalyse [162420]