Coated magnetite nanoparticles as a potential booster for light-expanded clay aggregate substrate in constructed wetlands : adsorption of heavy metals and transport behavior in porous media

Mlih, Rawan; Klumpp, Erwin (Thesis advisor); Schäffer, Andreas (Thesis advisor)

Aachen : RWTH Aachen University (2022, 2023)
Doktorarbeit

Dissertation, RWTH Aachen University, 2022

Kurzfassung

Abwasserbehandlungstechnologien wie Pflanzenkläranlagen gelten als praktikable Alternative zu herkömmlichen Behandlungssystemen. Die Entfernung von Schadstoffen in Pflanzenkläranlagen wird durch integrierte biologische, chemische und physikalische Mechanismen erreicht. Das Substrat, das das Filtrationsbett in Pflanzenkläranlagen bildet, spielt eine wichtige Rolle im Reinigungsprozess. Leichte Blähton-Aggregate (LECA) wurden weltweit ausgiebig als Substrat für Kläranlagen untersucht. In dieser Arbeit wurde eine Literaturrecherche durchgeführt, um die aktuelle Literatur über Pflanzenkläranlagen auf LECA-Basis zusammenzufassen. Dabei wurden die Entfernungsleistungen für die wichtigsten Abwasserkomponenten wie Phosphat, Stickstoffarten, Schwebstoffe und Sauerstoffbedarf hervorgehoben. Die physikalischen und biologischen Wasserreinigungsprozesse in LECA-Feuchtgebieten werden diskutiert, wobei ein zusätzlicher Schwerpunkt auf der Gestaltung und Auslegung für verschiedene Arten von Abwässern und unter verschiedenen klimatischen Bedingungen liegt. Andere Überlegungen in der Studie wurden hervorgehoben, wie der Lebenszyklus von LECA, einschließlich der Beschaffung, des Energiebedarfs bei der Produktion, der Wiederverwendung und der Recyclingoptionen für verbrauchte LECA. Es wurden Forschungs- und Entwicklungsmöglichkeiten für die strukturelle und kompositorische Modifizierung von LECA identifiziert, um maßgeschneiderte Substrate für den Einsatz in der Wasseraufbereitung und für spezifische Behandlungsaufgaben zu erhalten. Die Überprüfung ergab, dass die Literatur zur Adsorption von Schwermetallen an LECA unzureichend ist. Die vorhandenen Studien beschränken sich auf bestimmte Schwermetalle mit eher begrenzten Adsorptionskapazitäten.In dieser Arbeit wurde das Adsorptionspotenzial von neuartigen, mit Poly(acryl-co-maleinsäure) beschichteten Magnetit-Nanopartikeln (PAM@MNP) zur Entfernung von Pb2+ und Cu2+ aus einer wässrigen Lösung untersucht. Es wurde festgestellt, dass die physikochemische Stabilität von PAM@MNP besser ist als die anderer beschichteter MNP, d.h. PAA@MNP. Dies macht PAM@MNP für die Entfernung von Schwermetallen vorteilhafter. Die Daten zur Adsorptionskinetik zeigten, dass PAM@MNP das Sorptionsgleichgewicht für die Metalle Pb2+ und Cu2+ nach 60 Minuten erreicht. Darüber hinaus konnten sie durch das Pseudo-Kinetikmodell erster Ordnung genau angepasst werden. Die berechneten maximalen Langmuir-Adsorptionskapazitäten betrugen 518 und 179 mg g−1 für Pb2+ bzw. Cu2+ (entsprechend 2,50 und 2,82 mmol g−1 für Pb2+ bzw. Cu2+). Die Ergebnisse zeigen, dass PAM@MNP ein sehr attraktives Adsorptionsmittel für Pb2+ und Cu2+ bei einem optimalen pH-Wert von 6 ist und zur Entfernung von Schwermetallkationen aus Abwässern eingesetzt werden kann. Das Verständnis der physikalisch-chemischen Faktoren, die den Transport von Nanopartikeln in porösen Medien beeinflussen, ist entscheidend für ihre Anwendung im Boden oder in anderen Mediensystemen. Daher wurden in der folgenden Studie der Transport und die Rückhaltung von PAM@MNP in wassergesättigten Säulen, die mit Quarzsand als Modellmedium gefüllt sind, untersucht. Die Ergebnisse zeigten, dass die Massenrückgewinnung im Säulenausfluss zwischen 45,2 und 99,3 % lag. Die höchste relative Retention von PAM@MNP wurde für das niedrigste Anfangskonzentration (Co) beobachtet. Kleineres Co führte ebenfalls zu einer höheren relativen Retention (39,8 %), wenn IS auf 10 mM erhöht wurde. Die relative Retention wurde jedoch mit zunehmendem Co deutlich unempfindlicher gegenüber dem IS der Lösung. Die hohe Mobilität wird auf die PAM-Beschichtung zurückgeführt, die eine sterische Stabilität von PAM@MNP gegen Homoaggregation bewirkt. Die PAM@MNP-Retention war bei kleineren Korngrößen, d. h. 240 µm und 350 µm gegenüber 607 µm, etwa 10-mal höher. Die simulierte maximale Retentionskonzentration an der festen Phase und der Retentionskoeffizient (k1) nahmen mit abnehmender Co- und Korngröße zu, was auf höhere Retentionsraten bei diesen Parametern hindeutet. Die Studie zeigte erstmals unter verschiedenen IS die hohe Mobilität von polymerbeschichteten Magnetit-Nanopartikeln bei realistischen (<10 mg L−1) Umweltkonzentrationen. Die hohe Adsorptionskapazität für Pb2+ und Cu2+ und die verbesserte Mobilität von PAM@MNP in porösen Medien sind vielversprechende Schlüsselaspekte für die Anwendung dieser Nanopartikel bei der Integration mit LECA-Substraten in CWs. Im Gegensatz zu LECA macht die erreichte Affinität zu den untersuchten Schwermetallkationen PAM@MNP zu einem guten Kandidaten als Beschichtungsmaterial für LECA-Granulat. Das Endprodukt, d.h. beschichtetes LECA mit PAM@MNP, kann als Filterbett in CWs installiert werden, um Schwermetallkationen zu entfernen. Weitere Forschungsarbeiten sind jedoch unerlässlich, um die Kompatibilität dieser Nanopartikel als Beschichtungsmaterial für LECA und ihre anschließende Anwendung zu testen. Ausgehend von der erhöhten Mobilität von PAM@MNP in den porösen Medien lässt sich außerdem schlussfolgern, dass PAM@MNP eine Lösung für die Regeneration der mit Schadstoffen gesättigten LECA in Kläranlagen bieten kann, indem sie in das System injiziert werden.

Einrichtungen

• Fachgruppe Biologie [160000]
• Lehrstuhl für Umweltbiologie und -chemodynamik [162710]